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12月19日,中國礦業大學材料與物理學院2014級校友王晶晶博士為第一作者,中國科學技術大學姚宏斌為通訊作者在Nature Photonics發表了題為「High efficiency warm-white light-emitting diodes based on copper–iodide clusters」的研究論文。
該研究設計合成了一種具有高構型熵、高發光效率和寬光譜發射等特性的新型銅碘雜化發光團簇,並基於該團簇分子構築了低成本、高效、高亮度的溶液法暖白光發光二極體(LED)裝置。
隨著資訊化時代的到來,固態照明技術成為提升人們生活品質和行為便利性的核心技術之一,如今溶液法製備的LED器件由於製造製程簡單和可操作性強而被認為是實現下一代大面積固態照明的低成本技術路線。而製備開發價格低廉、環境低毒性且易規模化生產的高效發光材料和溶液法LED裝置成為了未來發展高效、低成本固態照明技術的迫切需求。
近年來,以銅碘雜化團簇為基礎的發光材料由於具有地殼豐度高、發光效率高、光譜可調等優勢而引起人們的廣泛關注。隨著有機組分的功能化和主體材料摻雜結構的最佳化,目前基於銅碘雜化團簇的碘化銅簇的LED元件已經能夠達到較高的效率。
然而,基於此材料體系的溶液法LED裝置的製備依舊面臨著團簇溶液加工性能差,發光層製備流程複雜以及裝置功能層不相容等問題。因此基於銅碘雜化團簇分子使用溶液法製備低成本高性能的LED元件仍然具有挑戰性。
針對上述關鍵問題,作者透過同時引入氮膦螯合配體和高自由度的含膦增溶配體對團簇進行修飾,建構了一類新型的兼具高發光效率和高溶解度的銅碘雜化團簇,該團簇在LED裝置製備交叉溶劑N,N-二甲基甲醯胺(DMF)中表現出超過200 mg/mL的高溶解度和良好的結構穩定性(圖1)。
▲ 圖1. 高溶解度銅碘雜化團簇在DMF溶劑中的穩定性特性。
使用DMF溶劑進行旋塗製備所得的發光薄膜具有低表面粗糙度和高發光量子產率,將其直接作為發光層,能夠通過正交溶劑路線製備低成本的無主體材料摻雜的暖白光LED元件(圖2)。所得元件最大外量子效率達19.1%,亮度超過40000 cd m-2,且工作壽命超過232小時(T50@100 cd m-2)。
▲ 圖2. 高效能暖白光溶液法LED裝置的構築。
▲ 圖3. 大規模溶液刮塗法製備的發光薄膜以及大面積LED器件。
同時,得益於團簇良好的溶液加工性能,作者透過大規模刮塗技術,構築了工作面積為36 cm2的大尺寸溶液法LED裝置,此裝置展現亮度接近60000 cd m-2的暖白光發射(圖3)。此外,透過在氮膦螯合配體的氮雜環上修飾不同的供電子基團,作者展示了一系列發光顏色可調的溶液法LED裝置(圖4)。
▲ 圖4. 光譜可調的溶液法LED元件。
總之,該研究工作實現了基於銅碘雜化團簇材料的高效高亮度暖白光LED器件的構築,銅碘雜化團簇材料體系所具備的結構可拓展性以及光譜可調節性使其在低成本高性能LED面板顯示器等固態照明技術中具備廣泛的應用潛力。
論文的共同第一作者包括馮力喆(博士研究生)、師廣益(碩士研究生)和楊俊楠(博士)。論文的其他重要合作者包括南京工業大學王建浦教授,福建物構所陳學元研究員,中國科學技術大學肖正國教授、樊逢佳教授以及合肥國家同步輻射實驗室鄭旭昇教授等。
(資料來源:中國礦業大學材料與物理學院)